鋰氧氣電池以其極高的理論能量密度(~3500 Wh/kg)受到研究者們的廣泛關注。然而,遲滯的氧電極多相反應動力學使得充放電過程的極化嚴重,并且固相放電產物傾向于覆蓋電極表面的活性位點,導致實際測試時往往得到較低容量。調控放電產物的生長機制、構筑放電產物存儲空間,以及縮小實際容量與理論容量之間的差距,是鋰氧氣電池發展的核心挑戰。
基于此,課題組結合電極結構與表面催化兩方面,設計合成了具有類玉米芯狀結構和不同選擇性的交錯催化位點表面(Interlaced Catalytic Surface, ICS)的CoNiO2-xFx/CC正極材料。該材料通過調控氧氣的初步還原過程與固體產物的生成過程分別發生在電極表面的不同區域,從而保障催化活性位點的持續作用,大幅提高催化效率。實現初始反應后Li2O2的“移位生長”。其特殊的交錯催化表面也會使Li2O2的形成機制和形態發生變化,由純氧化物表面的單一吸附機制轉化為競爭吸附機制,從而有效改善電極表面鈍化問題和反應動力學遲緩問題。此外,其特殊的玉米芯狀結構還有利于O2的俘獲與釋放、Li2O2產物的儲存與電解液的充分浸潤,為高效的電極反應提供保障。基于以上優點,鋰氧氣電池表現出更低的充放電過電位,更高的放電容量和長循環壽命。
該工作在董全峰教授和鄭明森教授的指導下完成,2018級博士生孫宗強(已畢業)、2015級博士生林曉東(已畢業)和2022級博士生王楚濤為該論文共同第一作者。袁汝明副教授完成論文的理論計算部分。該工作得到國家自然科學基金(22179112、22072117、22021001)等資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202404319