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[JACS] 尖晶石型氧化物催化CO2選擇加氫新進展

2024/6/28 14:38:28

傳統上CO2加氫制多碳化學品主要使用改性的金屬基費托合成催化劑,但由于費托合成表面聚合機理的限制,其加氫產物分布寬,難以高選擇性獲得單一的烴類產物。王野教授團隊近年來發展了用于精準調控產物選擇性的金屬氧化物-分子篩接力催化體系,在CO和CO2加氫高選擇性制多碳化學品領域取得系列重要進展。本工作結合多種原位譜學表征,在原子層面上系統研究了尖晶石型金屬氧化物催化CO2加氫制甲醇的反應網絡,解析了CO2吸附/活化和H2解離的活性位,并揭示了表面碳物種和氫物種的演變規律。在此基礎上,本工作進一步構建了一系列尖晶石-分子篩雙功能催化劑,通過接力催化實現了CO2直接高選擇性加氫制多種高附加值產物,如乙酸(48%)、乙烯(58%)、丙烷(80%)、丁烷(50%)、低碳烯烴(92%)和芳烴(70%),且選擇性靈活可調,為CO2的選擇性加氫轉化提供了新策略。

 

該工作在我室王野教授、成康教授和中國科學院蘭州化學物理研究所吳劍峰副研究員共同指導下完成。已出站博士后汪孟恒(現為武漢工程大學講師)、2021級碩士生鄭嵐玲和已畢業碩士生王根源(現為香港理工大學博士生)為共同第一作者,傅鋼教授和張慶紅教授為工作提供了理論指導,中國科學院大連化學物理研究高攀老師和上海科技大學楊帆老師團隊分別完成了固體核磁磷譜和超高真空紅外光譜的表征工作。該論文得到了科技部重點研發項目(2022YFA1504600)和國家自然科學基金項目(22121001、22222206、U22A20392等)的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c00981

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