硝酸根（NO3−）和亞硝酸根（NO2−）廣泛存在于地表和地下水中，是地球生態(tài)氮循環(huán)的重要部分，但其大量的積累會(huì)破壞生態(tài)平衡，危害人類健康。因此，通過常溫常壓下NO3−/NO2−電催化還原合成氨（NH3），具有重要意義。然而，硝酸鹽還原涉及復(fù)雜的多電子/質(zhì)子轉(zhuǎn)移和中間體產(chǎn)生過程，導(dǎo)致法拉第效率和產(chǎn)氨率不高。因此，設(shè)計(jì)和構(gòu)建高效穩(wěn)定催化劑以提高氨的選擇性至關(guān)重要。具有類似貴金屬性質(zhì)的過渡金屬碳化物由于其優(yōu)異的導(dǎo)電性和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)而被廣泛用作電催化劑。本文通過靜電紡絲工藝構(gòu)建NbC納米顆粒修飾碳納米纖維(NbC@CNFs)，作為一種高效、穩(wěn)健的催化劑，用于硝酸鹽/亞硝酸鹽還原電化學(xué)合成氨，其法拉第效率（FE）高達(dá)94.4%，氨產(chǎn)率高達(dá)30.9 mg h–1 mg–1cat.。原位電化學(xué)測(cè)試表明，催化劑表面的亞硝酸鹽還原遵循*NO途徑，理論計(jì)算表明NbC@CNFs異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯著拓寬了費(fèi)米能量附近的態(tài)密度，有限元模擬揭示，電流和電場(chǎng)沿著纖維匯聚在NbC納米顆粒上，表明分散的碳化物對(duì)亞硝酸鹽還原具有高度活性。

圖1 催化劑的表征結(jié)果

圖2 催化劑性能測(cè)試

圖3 催化原理分析

張智豪

　　張智豪在李廷帥副教授指導(dǎo)下，以第一作者身份在Journal of Colloid and Interface Science和Angewandte Chemie International Edition發(fā)表研究性論文兩篇。張智豪獲得研究生學(xué)業(yè)獎(jiǎng)學(xué)金、電子科技大學(xué)標(biāo)兵獎(jiǎng)學(xué)金、優(yōu)秀研究生干部、優(yōu)秀共青團(tuán)員、電子科技大學(xué)百佳志愿者等榮譽(yù)。

　　論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202406441；

　　https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979723009931

編輯：羅莎 　/　審核：李果 　/　發(fā)布：陳偉