我校唐新峰教授團隊在近室溫?zé)犭姳∧ぱ芯款I(lǐng)域取得新進展

2024/6/24 15:00:40

近日，唐新峰教授和柳偉研究員在國際頂級期刊Science Advances和Advanced Materials等上發(fā)表高水平研究論文，報道了他們基于分子束外延（MBE）-掃描隧道顯微鏡（STM）-角分辨光電子能譜（ARPES）聯(lián)立系統(tǒng)研發(fā)近室溫高性能熱電薄膜的最新進展，為熱電材料的電子能帶結(jié)構(gòu)有效調(diào)控及熱電性能的大幅度優(yōu)化提供了新思路和重要借鑒。

半導(dǎo)體熱電材料能利用Seebeck效應(yīng)和Peltier效應(yīng)實現(xiàn)熱電發(fā)電和主動制冷的重要應(yīng)用，具有體積小、無噪音、長壽命等顯著優(yōu)勢，在光通信、智能駕駛、航天航空、汽車電子、工業(yè)激光、紅外探測、半導(dǎo)體制造、生物醫(yī)療、智能可穿戴電子產(chǎn)品等領(lǐng)域具有重要和廣泛的應(yīng)用。熱電材料研發(fā)的核心是探索熱電性能優(yōu)化的新效應(yīng)和新機制，并指導(dǎo)開發(fā)高性能的新型熱電材料。

(Bi,Sb)₂Te₃是目前唯一商業(yè)化應(yīng)用的p型熱電材料，也是研究最廣泛的熱電材料體系之一。其中，在Bi_0.5Sb_1.5Te₃這一確定的化學(xué)組分附近具有最大的態(tài)密度有效質(zhì)量（m^*），因而具有最佳的熱電功率因子（PF）和無量綱熱電優(yōu)值（ZT）。但迄今為止，Bi_0.5Sb_1.5Te₃組分具有最大態(tài)密度有效質(zhì)量的物理本質(zhì)仍然不明確，因而嚴重阻礙了(Bi,Sb)₂Te₃體系及其熱電器件性能的進一步提升。唐新峰教授團隊利用MBE技術(shù)制備了一系列高質(zhì)量的Bi_2-_xSb_xTe₃單晶薄膜，利用ARPES先進技術(shù)和第一性原理計算對其電子能帶結(jié)構(gòu)進行了精細的實驗表征和理論分析，率先揭示了價帶結(jié)構(gòu)隨組分的兩步優(yōu)化策略。發(fā)現(xiàn)Γ-M方向的雙價帶隨組分變化發(fā)生收斂，以及在重摻雜的條件下Γ-K方向的價帶顯著貢獻電輸運，是Bi_0.5Sb_1.5Te₃獲得所有組分中最大的m^*以及超高熱電功率因子（~5.5 mWm^-1K^-1）的重要電子結(jié)構(gòu)起源。該研究為(Bi,Sb)₂Te₃體系的體能帶結(jié)構(gòu)解析提供了新見解，也為進一步優(yōu)化其熱電性能提供重要的實驗和理論指導(dǎo)。

學(xué)校材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室作為該文的第一通訊單位，唐新峰教授和柳偉研究員為通訊作者，博士生程睿為論文第一作者，博士生葛浩然為共同第一作者。原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn9959

Mg₃Sb₂基材料是一類新型近室溫?zé)犭姴牧希哂协h(huán)境友好、組成元素地殼豐度高、機械性能高等顯著優(yōu)點，被認為是替代商用Bi₂Te₃基熱電材料的最佳候選者。然而，如何大幅度優(yōu)化p型Mg₃Sb₂基材料的電性能是熱電領(lǐng)域面臨的重要難題。基于多能谷和窄帶隙的電子能帶結(jié)構(gòu)利于熱電輸運的基礎(chǔ)理論，發(fā)展p型Mg₃Sb₂基材料的能帶結(jié)構(gòu)優(yōu)化新策略是熱電領(lǐng)域高度關(guān)注的前沿課題。唐新峰教授團隊創(chuàng)新性地將凝聚態(tài)物理領(lǐng)域廣受關(guān)注的自旋軌道耦合（SOC）效應(yīng)和拓撲能帶理論應(yīng)用于Mg₃Sb₂基材料的電子能帶結(jié)構(gòu)設(shè)計和熱電性能優(yōu)化之中。通過電子能帶結(jié)構(gòu)的第一性原理計算和APRES精確表征，發(fā)現(xiàn)利用Bi元素的強SOC效應(yīng)可在Mg₃Sb_2-_xBi_x三元固溶組分中誘導(dǎo)新穎的拓撲電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并在Mg₃Sb_0.5Bi_1.5最優(yōu)組分中創(chuàng)制出兼具多能谷和窄帶隙特征的價帶結(jié)構(gòu)。Mg₃Sb_0.5Bi_1.5的m^*由本征Mg₃Sb₂的0.7m₀提升至1.4m₀，熱電功率因子優(yōu)化至0.7 mW m^-1K^-2，較本征樣品性能提升了100%以上。該研究為利用拓撲電子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變優(yōu)化熱電性能提供了新思路，也為p型Mg₃Sb₂基材料的熱電性能優(yōu)化提供了重要指導(dǎo)。